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苏州大学黄小青教授Nat. Commun.: CeO2纳米线负载铑单原子催化剂高效转化甲烷制含氧有机化合物

甲烷(CH₄)是化工生产甲醇(CH₃OH)和其它高附加值化学品最有吸引力的原料之一，但传统工艺中CH₄通过合成气(H₂和CO)间接转化为CH₃OH反应是一个需要在高温条件下进行的耗能过程。因此，在化学工业中，将CH₄直接转化为CH₃OH (DMC)被认为是一种“梦幻反应”，几十年来一直是研究的热点。尽管目前催化剂和工业研究已取得了巨大进展，但因为在温和条件下CH₄中的C-H键的选择性活化非常棘手，导致DMC制备含氧有机化合物仍然具有极大的挑战性。

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贵金属基单原子催化剂(SACs)因其具有大表面原子比、低金属中心配位环境和强金属-载体相互作用而成为非均相催化领域的一个新前沿。在本文中，苏州大学黄小青教授、徐勇副研究员联合上海交通大学邬剑波特别研究员等课题组采用简单的水热法在CeO₂纳米线上成功合成出Rh基SACs (SAs Rh-CeO₂ NWs)，结果表明，在50℃ H₂O₂存在的条件下，SAs Rh-CeO₂-NWs可作为DMC制备含氧化合物的高效催化剂。与以往的工作不同，该工作揭示了锚定Rh-SAs的载体CeO₂-NWs参与了自由基的形成，从而进一步增强了DMC催化活性，含氧化合物的总收率和选择性分别达到1231.7mmolg_Rh^?1h^?1和93.9%，优于文献报道的其它催化剂。通过原位表征和理论计算表明，CeO₂纳米晶载体在?OOH和?OH自由基的形成中起着重要作用；SAs Rh-CeO₂-NWs能选择性地活化CH₄至?CH₃，进一步与?OOH和?OH自由基结合形成CH₃OH和CH₃OOH。